2000年，已经深造结束的的林志玲在摄影师好友的引荐下，前往日本留学三个月，期间她还接拍了多支平面广告，回台湾后林志玲与凯渥模特经纪公司签约成为了职业模特。 2001年，林志玲还在台湾华冈艺校兼任过一段时间的表演艺术老师，而她则主要负责教授舞台训练方面的课程。同年，林志玲为香港唐安麒美容集团拍摄了一则电视广告，而该广告在港播出后也让她赢得了颇高的知名度。 2003年，林志玲开始主持《流行追踪》、《日本再发现》等时尚节目；随后，她还担任了台湾金曲奖星光大道的主持人；而在这一年，林志玲还被太台湾媒体评选为了“台湾第一美女”。 2004年，林志玲开始逐渐将演艺事业转向中国内地和香港；年底，林志玲担任了第41届台湾电影金马奖颁奖典礼的主持人。 2005年5月28日，林志玲与陶晶莹、侯佩岑共同主持了第16届金曲奖颁奖典礼；7月8日，林志玲在大连棒锤岛拍摄广告时不幸从马背上摔落并被马蹄踩伤，送医后被诊断为胸部肋骨多处骨折，并伴有左肺挫裂伤；11月1日，经过几个月的休养后林志玲召开记者会，宣布全面复出，随后，她便担任了第40届台湾电视金钟奖颁奖典礼的主持人，并献上了个人的“处女唱”。 2006年，林志玲先是主持了上海电视节开幕式暨上海影视双节庆典晚会，而这也是其首次在内地主持影视晚会；11月14日，她还担任了第51届亚太影展颁奖典礼的主持人 ；年底，林志玲凭借与蔡康永搭档主持的娱乐节目《志永智勇电力学校》入围第41届台湾电视金钟奖资讯综艺类最佳主持人奖 。 2007年，林志玲开始进军影视领域，她与梁朝伟、金城武、张震等人合作主演了吴宇森执导的古装战争片《赤壁》，并在片中饰演了温柔贤淑且坚强勇敢的东吴第一美人小乔，而林志玲则凭借该片获得了包括第13届中国电影华表奖优秀境外华裔女演员、第28届香港电影金像奖最佳新演员在内的多项提名。 2009年，林志玲与周杰伦搭档主演了现代动作冒险片《刺陵》，而她在片中则饰演了热情独立且漂亮性感的女作家蓝婷；6月，林志玲还出任了广州亚运会“亚运天使”代言人。 2010年06月22日，林志玲与孙红雷、李立群、甘薇合作主演的动作喜剧片《决战刹马镇》在内地上映；随后，她还与木村拓哉、筱原凉子、北川景子共同主演了日本都市爱情剧《月之恋人》，并在剧中饰演了美丽坚强的中国女孩刘秀美；同年，林志玲还与陈坤、廖凡、杨佑宁联袂主演了都市爱情喜剧片《幸福额度》，并在片中一人分饰了性格截然不同的孪生姐妹花晓青和晓红。 2011年2月，林志玲参加了中央电视台春节联欢晚会，而她在晚会上除了与周杰伦同台表演了歌曲《兰亭序》之外，还与丁建忠搭档表演了魔术《穿越》；随后，她还赴日本出演了舞台剧版《赤壁》，而她在剧中则依然饰演小乔 ；8月，林志玲还在台湾温柔女神评选中获得了冠军。 2012年，林志玲与黄渤、秦海璐、高以翔联袂主演了现代爱情片《101次求婚》，并在片中饰演了美丽高雅的乐团大提琴手叶薰；6月，她与刘德华、佟大为、张静初等人合作主演的动作悬疑片《富春山居图》上映。 2013年，林志玲先是参加了上海东方卫视春节联欢晚会，并与黄渤搭档演唱了歌曲《明天我要嫁给你》；随后，她又与池内博之，福地祐介、李铭顺联袂主演了跨国唯美爱情片《甜心巧克力》，而林志玲则在片中饰演了个性执着又渴望爱情的女主角林月。 2014年，林志玲作为嘉宾出席了北京国际马术节；6月29日，林志玲参与了世界杯足球赛节目《豪门盛宴》的直播，并用招牌式的娃娃音客串解说了足球比赛；随后，她还出演了天津卫视真人秀节目《喜从天降》；12月，其主演的悬疑剧情片《谁是卧底之王牌》全面公映，而她则在片中饰演了外表柔弱但内心坚强的女主角赵碧微。 2015年3月6日，林志玲与刘烨、江疏影联袂主演的都市爱情片《北京·纽约》登陆全国院线，而她在片中则饰演了漂泊异乡的美丽才女茉莉；随后，她还担任了明星旅行真人秀《花样姐姐》的常驻嘉宾；7月，其主演的奇幻冒险喜剧片《道士下山》在内地上映；11月21日，林志玲还担任了第52届金马奖颁奖典礼的主持人。 2016年，林志玲除了继续参加真人秀节目《花样姐姐第二季》；她还担任了治愈系匠心微纪录片《了不起的匠人》的分享人；同年，林志玲还参加了明星跨界时尚真人秀《女神新衣》，而她则在节目中四次获得单期幸运之星，并最终加冕年度幸运之星，以及时尚突