2001年，主演朱文导演的剧情电影《海鲜》，该片获得第58届威尼斯国际电影节评审团特别奖，他也因此获得第23届法国南特三大洲电影节最佳男主角奖。 2003年，在花清执导的儿童电影《楠溪江》中饰演焦跃进。 2004年，受到导演贾樟柯的邀请，与赵涛共同主演电影《世界》，这个“山西制造”的铁三角组合开始了他们探索世界和人生的电影之旅。至2007为止，《世界》先后在国际各个电影节上拿了总共11个大奖。 2005年，出演阿尼拉执导的中国和芬兰首次合拍的神话电影《玉战士》，在片中饰演中国魔鬼。 2006年，主演的纪录电影《完美生活》入围第65届威尼斯国际电影节地平线单元，并获得温哥华国际电影节最佳电影“龙虎奖”。 2007年，在黄文利执导的抗日剧《狼毒花》中饰演中共地委书记甄一然；10月，主演的北京奥运献礼剧《排球女将》在武汉开机；同年，领衔主演王小帅编剧并执导的家庭亲情电影《左右》，并提名第58届柏林国际电影节最佳男主角；同年，主演的剧情电影《车逝》入围第17届釜山国际电影节。 2008年，主演的战争电影《对岸的战争》成为中国唯一一部入围莫斯科国际电影节的影片。 2009年，出演关注全球移民面临的困境的影片《美错》，在片中饰演来自温州的偷渡客“海”，该片入围第83届奥斯卡金像奖最佳外语片和第68届美国电影电视金球奖最佳外语片。 2010年6月，主演的两部电影《大地》和《马文的战争》两部作品同时入围第十三届上海国际电影节传媒大奖；7月3日，主演的古装历史剧《天地民心》在央视八套播出；9月，在王全安执导的历史电影《白鹿原》中饰演白嘉轩长子白孝文；9月16日，参演张艺谋执导的爱情片《山楂树之恋》上映。 2011年1月25日，和哈维尔巴登主演的剧情电影《美错》提名第83届奥斯卡金像奖最佳外语片；3月，首次触电武侠类影视作品，在陈嘉上执导的武侠电影《四大名捕》中饰演六扇门的老大捕神，之后继续出演了《四大名捕2》；5月，出演爱情电影《影子爱人》。 2012年，在杜琪峰执导的警匪电影《毒战》中饰演鄂州缉毒警察刘队长；同年，凭借主演的剧情电影《爱的替身》提名第60届圣塞巴斯蒂安国际电影节最佳男主角。 2013年4月14日，主演的亲情电影《说说美丽世界》上映，该片获得第21届北京大学生电影节评委会大奖；8月，出演欧阳奋强执导的喜剧电影《超萌英雄》，在片中饰演特立独行的绑匪头目；同年，友情客串出演电影《青春雷锋》；同年，主演抗战题材剧《东北抗日联军》。 2014年3月，出演吴镇宇、张震和郑雨盛联袂跨界执导的电影《三生》，亮相第38届香港国际电影节；8月，参演苏有朋导演的处女作电影《左耳》，在片中饰演张漾的父亲。 2015年，凭借出演的前史体裁影片《黄克功案件》获得第十五届电影表演艺术学会奖。 2016年，参演杨子执导的爱情剧情电影《喊·山》；3月，领衔主演廉政历史剧《于成龙》；同年，在青春校园题材电影《谁的青春不迷茫》中饰演林天娇的父亲。 2017年4月28日，与颜丙燕、霍青联袂主演的电影《香港大营救》在上海开机；6月，参演的动作犯罪电影《引爆者》成为第20届上海国际电影节闭幕片；12月18日，与黄晓明、刘昊然、佟丽娅合作出演由孔笙、李雪执导的古装权谋剧《琅琊榜之风起长林》在东方卫视、北京卫视联合播出，在剧中饰演权倾朝野的墨淄侯；12月22日，与黄轩、染谷将太、张雨绮、秦昊合作出演陈凯歌执导的古装奇幻悬疑电影《妖猫传》全国上映，在片中饰演最终说服白龙放弃执念的丹翁；12月29日，与王俊凯、迪丽热巴、董子健合作出演韩杰执导的奇幻剧情电影《解忧杂货店》全国上映，在片中饰演秦朗父亲。 2018年4月1日，与陈思诚、佟丽娅合作出演由谢泽、陈熙泰联合执导的近代传奇剧《远大前程》在湖南卫视播出，在剧中饰演梁兴义；12月29日，与蔡珩、顾璇合作出演的奇幻冒险电影《云南虫谷》上映。 2021年3月31日，参演的古装历史传奇剧《长歌行》在腾讯视频播出，在剧中饰演杜如晦；5月21日，主演的电影《柳青》上映；9月17日，参演的灾难电影《峰爆》上映；