2007年7月14日，由秀爱、李廷镇、李泰成等领衔主演的浪漫爱情喜剧《9局下2出局》播出，林允儿在剧中客串出演，这是其首次出演影视剧；8月3日，随组合少女时代发行单曲专辑《再次重逢的世界》；8月5日，以女子团体少女时代成员名义出道；11月1日，随组合少女时代正式发行第一张同名专辑《少女时代》。 2008年，与朴载正、孔贤珠、李必模等共同主演了由金明旭执导的家庭情感剧《你是我的命运》，林允儿在剧中饰演性格开朗善良的孤儿“张世碧”，这是她首次担任电视剧女主角，该剧首集收视率达23.4%，大结局平均收视率达42.9%，连续14周蝉联韩国收视冠军，林允儿也凭借该剧获得了第45届韩国百想艺术大赏电视剧类最佳新人女演员奖和人气女演员奖。 2009年1月7日，随组合少女时代推出首张迷你专辑《Gee》；4月15日，与权相佑、韩银贞、宋昶义等人联袂主演的励志爱情剧《乞丐变王子》首播，林允儿饰演梦想成为设计师的“徐宥珍”，凭借该角色获得了第46届韩国百想艺术大赏电视剧类人气女演员奖；6月29日，随组合发行第二张迷你专辑《Genie》。 2010年1月25日，林允儿加入SBS综艺节目《家族诞生2》，担任固定主持人；1月28日，随组合发行第二张专辑《Oh!》，该专辑获得了第25届金唱片大赏唱片本赏、唱片大赏及人气赏；9月8日，随组合发行首张日语单曲《GENIE》在日本出道；10月27日，随组合发行第三张迷你专辑《Hoot》。 2011年6月，随组合发行首张日文专辑《Girls Generation》；10月19日，随组合发行第三张正规专辑《The Boys》；12月24日，林允儿与申东烨、李志爱共同在KBS演艺大赏颁奖典礼中担任主持人；12月29日，与李胜基、宋智孝合作主持了SBS歌谣大赏。 2012年1月31日，随组合首登美国脱口秀节目《大卫深夜秀》，宣告正式进军美国市场；3月26日，搭档张根硕主演的爱情剧《爱情雨》首播，林允儿在剧中分别饰演清纯女大学生“金允熙”和明朗柔软还有点啰嗦的少女“郑夏娜”。 2013年1月1日，随组合发行第四张正规专辑《I Got A Boy》；12月9日，与李凡秀、尹施允、蔡贞安等联袂主演的爱情剧《总理和我》播出，林允儿出演大韩民国三流演艺杂志代表“南多贞”，凭借该角色获得了KBS演技大赏迷你系列剧女子部门优秀演技赏。 2014年2月24日，随组合发行迷你专辑《Mr.Mr.》；12月9日，随组合少女时代在东京巨蛋举行“少女时代 The Best Live”演唱会。 2015年5月21日，开始随少女时代出演真人秀节目《Channel少女时代》；8月20日，随组合发行第五张正规专辑《Lion Heart》；12月5日，参加了在中国北京举行的“尖叫2016爱奇艺之夜”，并代表组合少女时代领取了亚洲最佳组合和年度音乐大奖；12月31日，与金成柱携手，担任了MBC歌谣大赏主持人。 2016年3月11日，林允儿公开首张个人单曲《德寿宫石墙路的春天》；4月3日，与林更新、金桢勋、贾青等领衔主演的古装剧《武神赵子龙》首播，林允儿在剧中分别饰演了面貌娇美，家境优越又不谙世事的“夏侯轻衣”和性格直爽，骄纵跋扈又侠肝义胆的“马玉柔”，这是其首次来中国拍戏；8月3日，她的个人首张中文数字专辑《Blossom》发行；9月23日，与池昌旭、宋允儿、赵成夏等联合主演的动作爱情剧《THE K2》首播，林允儿在剧中饰演有严重社交恐惧症的“高安娜”；11月28日，参加《My smtown》演唱会；12月7日，主持了韩国女性电影人颁奖礼。 2017年1月18日，与玄彬、刘海镇、金柱赫等共同主演的动作电影《共助》上映，林允儿饰演没钱、没工作、没男友，但却乐观且自信心爆棚的“朴敏荣”，并由此获得了第53届百想艺术大赏电影部门最佳人气女演员；7月17日，其领衔主演的古装爱情剧《王在相爱》首播，她在剧中饰演的则是性格奔放洒脱，犹如草原上一匹骏马的高丽首富之女殷珊；8月7日，随组合发行第6张正规专辑《Holiday Night》。9月8日，公开单曲《You Are My Star》。10月12日，担任第22届釜山电影节开幕式主持；11月14日，获得了第2届Asia Artist Awards演员部门人气赏。 2018年1月，在韩国JTBC电视台综艺节目《孝利家民宿第二季》中担任兼职生；3月，获得第12届亚洲电影大奖飞跃新星奖；8月，与组合少女时代成员金泰妍、权俞利、李顺圭、金孝渊组成5人小分队少女时代-Oh！ GG；11月28日，林允儿获得了亚洲明星盛典亚洲时尚奖。 2019年5月30日，发布个人特别专辑《A Walk to Remember》。10月4日，在釜山举行的亚洲之星大赏上获得了“Face of Asia Award”大奖；11月26日，林允儿在亚洲明星盛典（AAA）上获得了演员部门“Best Social Artist”和“AAA Beat Artist”奖；12月10日，凭借灾难喜剧片《EXIT》获得了第四届澳门国际影展“美国综艺杂志-跨越亚洲：明日之星”奖。 2020年，与黄政民出演电视剧《Hush》（嘘），饰演实习记者李智秀。