2005年李玹雨通过儿童喜剧电影《糊涂家族》表演出道。 2006在KBS儿童剧《花郎战士MARU》中首次担任主演。 2007年在《太王四神记》中饰演童年的青龙处虏，崭露头角。 2008年KBS电视剧《大王世宗》中，饰演世宗大王（忠宁大君）的幼年，在KBS演技大赏中获得青少年演技奖。此后接连出演MBC三部史剧，《一枝梅归来》中的小石头、电视剧《善德女王》的小庾信，《阶伯》中的少年阶伯。除史剧外，李玹雨在MBC现代剧《老婆！给我饭》中，饰演和自己真实年龄相同、车华珍（崔秀琳饰）的儿子Tommy一角。 2010年李玹雨在励志校园剧《学习之神》中，饰演吉草叶身边的守护者、酷爱街舞的洪灿斗。 2012年，李玹雨逐渐由儿童演员向成人演员转型。上半年在KBS《赤道的男人》剧中饰演男主角金善宇高中时代的角色，下半年又加入SBS《致美丽的你》中，饰演单纯热血的足球小子车恩杰一角，获得2012年SBS演技大赏新人演技奖。 2013年，李玹雨出演连续打破韩国影坛十一项票房纪录的电影《伟大的隐藏者》，饰演美男间谍三人帮中最年轻的南派要员李海真，凭借影片获得韩国青龙电影奖最佳新人奖提名。 2014年，李玹雨将出演电影《技术者们》。 2015年，李玹雨、徐睿知、组合VIXX成员弘彬、郑幼贞等确定将出演KBS2电视台新剧《武林学校》，打造热血校园故事 。6月，李玹雨与演员金武烈、晋久搭档，出演电影《延坪海战》的主人公。 2016年，主演根据畅销小说《最美不过初相见》拍摄的同名电视剧 。 2017年，搭档Red Velvet Joy出演tvN新月火剧《她爱上了我的谎》，并担任男一号 。 除影视剧表演外，李玹雨还寻求多方面发展。 2010年末到2011年初，他参与音乐剧《Footloose》的演出，扮演男主人公Ren,首次挑战舞台演出。2011年末至2012年初，和Beast尹斗俊共同担任有线电视台JTBC的音乐排行节目“Music on Top”的主持人，首次挑战主持，并累计了不少主持经验。在2012年年末，又加入到SBS的歌曲类节目《人气歌谣》中，和IU、黄光熙共同主持。