2016年，出演短片《审判》，并凭借该片获法国尼斯国际影人影展外语短片最佳男演员 。2017年8月7日，主演的电影《预言家请睁眼》上映；8月18日，参演的电影《痴情男子汉》上映 ；9月22日，主演的个人首部电影《自画像》上映，在片中饰演年轻画家江中泽 。 2018年6月16日，主演的电视剧《奇迹的女儿》播出 ；8月，林哲熹受邀担任2019桃园电影节代言人 ；10月26日，与吴慷仁、谢欣颖共同主演的动作片《狂徒》上映，在片中饰演地狱倒霉鬼廖文睿 。 2019年1月4日，主演的电影《爱上卡夫卡》上映，在片中饰演舞台剧演员林家声；3月24日，参演的电视剧《我们与恶的距离》播出，在剧中饰演思觉失调症患者应思聪，林哲熹凭借该剧获第54届台湾电视金钟奖戏剧节目最佳男配角提名 ；5月17日，主演的音乐传记电影《乐狱》上映，在片中饰演传奇少年雷宇威 ；8月2日，主演的青春爱情剧《遗失的1/2》播出，在剧中饰演屁孩苏名扬 ；8月16日，主演的电视剧《用九柑仔店》播出，在剧中饰演脾气暴躁的雷洪年轻时代 。 2020年2月27日，主演的电影《女鬼桥》首映，在片中饰演分手后优柔寡断的男大生阿全 ；9月26日，与谢欣颖主演电视剧《爱的广义相对论》回圈篇播出，在片中饰演情绪易怒的家暴男友阿宾 。 2021年1月31日，与林心如、邱泽等主演的都市情感创业剧《她们创业的那些事儿》播出，在剧中饰演天真浪漫、直率阳光新锐童话艺术家蔺川想 ；2月26日，与杨祐宁、王净主演的犯罪悬疑电影《复身犯》上映，在片中饰演爱嗑槟榔、满嘴脏话的公车司机邱俊生 ；11月19日，搭档林柏宏、李沐、陈庭妮等主演的悬疑惊悚爱情片《青春弑恋》上映，在片中饰演帅气专情的厨师小张。